Bà là người sáng lập ra quỹ Totto Foundation, được đặt tên dựa theo cô bé Totto-chan trong cuốn sách nổi tiếng nhất của bà. Quỹ Totto Foundation đào tạo các diễn viên điếc một cách chuyên nghiệp, nhằm hiện thực hoá ý tưởng mang hát kịch đến với những người điếc của Kuroyanagi.

Năm 1984, , bà được bổ nhiệm làm Đại sứ Thiện chí của Quỹ Nhi đồng Liên hiệp quốc, và là người châu Á đầu tiên ở vị trí này. Trong những năm cuối thập kỉ 80 và thập kỉ 90, bà đã đến thăm rất nhiều quốc gia đang phát triển ở châu Á và châu Phi để làm từ thiện và thực hiện các nhiệm vụ thiện chí, giúp đỡ trẻ em đang phải chịu cảnh thiên tai và chiến tranh, đồng thời nâng cao sự chú ý của quốc tế đối với trẻ em ở những nước nghèo. Kuroyanagi quyên góp được hơn 20 triệu đô cho các chương trình của UNICEF mà bà có tham gia hoạt động qua các chiến dịch quyên góp trên truyền hình. Bà cũng ủng hộ tiền bản quyền của cuốn sách Totto-chan cho UNICEF.

Năm 1997, Kuroyanagi xuất bản cuốn sách Những đứa trẻ của Totto-chan, dựa trên những trải nghiệm khi bà làm Đại sứ Thiện chí của UNICEF từ năm 1984 đến năm 1996.

Ngoài ra, Kuroyanagi còn là Giám đốc khu vực Nhật Bản của quỹ Bảo tồn Thiên nhiên Thế giới (WWF).